近日，海南师范大学物理与电子工程学院激光物理与材料实验室的孙丽教授课题组，采用脉冲激光沉积技术制备了不同四氧化三铁（Fe3O4）层厚度的Fe3O4/SiO2/Si异质结，系统研究了780°C真空退火处理对异质结结构、磁性和磁电阻的影响，揭示了反相边界密度是调控磁电阻的主导因素，发现退火后25–88 nm厚度范围内磁电阻显著增强，而厚度超过88 nm后退火不再表现出增强磁电阻的效果。其中40 nm厚样品的磁电阻增强幅度最大，达到52%，厚度为50 nm时的磁电阻在退火前后都达到最大。相关成果以“Post-annealing modulation on magnetoresistance in Fe3O4/SiO2/Si heterostructures with varying Fe3O4 thicknesses: Influence of antiphase boundary density”为题，于2026年7月1日在线发表于《合金与化合物杂志》(Journal of Alloys and Compounds)。海南师范大学物理与电子工程学院硕士研究生董文浩为论文第一作者，海南师范大学物理与电子工程学院孙丽教授为通讯作者。海南师范大学为论文第一单位。
在自旋电子学器件中，能否把自旋极化电流高效地注入硅基半导体，是衔接磁性功能材料与成熟集成电路工艺的关键一步。Fe3O4在理想能带结构中被预言为半金属材料，且化学性质稳定，一直被认为是最有潜力的自旋注入源之一；由它与原生氧化硅、硅衬底构成的Fe3O4/SiO2/Si异质结构与硅工艺天然兼容，因而受到广泛关注。
然而，理论预期与实验测量之间长期存在明显落差。实际薄膜中普遍存在的反相边界会在费米面附近引入额外电子态，严重削弱材料的有效自旋极化，使表征极化程度的核心指标——磁阻——远低于理想值。真空退火本是消除反相边界、改善结晶质量的常用手段，但已有实验报道结论存在不同结论：十几至几十纳米厚的薄膜退火后增益明显，数百纳米厚膜却收效甚微。退火效果为何随厚度剧烈变化，始终缺乏系统解释。
为此，孙丽教授团队在未掺杂硅衬底的原生SiO2势垒上，采用脉冲激光沉积制备出Fe3O4层厚度从25 nm到165 nm连续变化的Fe3O4/SiO2/Si 异质结构系列样品，并在780 ℃下完成真空退火处理。团队结合截面透射电镜、X射线反射与衍射、拉曼光谱及低温输运测量，系统追踪了晶粒尺寸、反相边界密度、Verwey转变温度与磁阻随厚度的演化规律，其中拉曼T2g(3)模的电—声耦合常数被用作反相边界密度的定量探针。
图1. 真空退火后 Fe3O4(50 nm)/SiO2/Si 异质结构的截面形貌与元素分布。(a)截面明场透射电镜图像，可见由硅衬底、原生非晶SiO2中间层与Fe3O4薄膜构成的三层结构；(b)Fe3O4/SiO2 界面高分辨像，晶态Fe3O4中可分辨晶面间距0.485 nm的周期性晶格条纹，厚约1.8 nm的非晶SiO2层（黄框）与两侧形成陡锐界面，右上为相应快速傅里叶变换谱；(c)STEM-HAADF 像及相应的O、Fe、Si元素面分布（分别以红、绿、蓝显示）。
结果显示，退火带来的磁阻增益呈显著的非单调厚度依赖特征。在25—88 nm区间，室温磁阻|MR|0.9明显提升：厚度40 nm的样品处于界面效应主导的临界厚度，退火后|MR|0.9提升幅度最大，达52%，其反相边界密度下降幅度与饱和磁化强度增幅也居所有样品之首；45、50与55 nm样品的Verwey转变最接近体相Fe3O4，磁阻分别提升24%、28%和25%。据此推算，50 nm退火样品的最大自旋极化约为17%，较未退火状态提升29.0%，而40 nm样品的自旋极化相对提升幅度更达36.2%。与之相反，当Fe3O4层厚超过88 nm后，晶粒合并过程中的应力累积与新增结构缺陷使退火收益消失，磁阻反而低于未退火样品（图2）。
图2. Fe3O4/SiO2/Si 异质结构的室温磁阻特性。（a）—（c）分别为Fe3O4层厚度25、50、100 nm样品在沉积态与后退火后的磁阻—磁场曲线，低场区呈现典型的"蝶形"双峰且高场未饱和；（d）最大磁场0.9 T处的磁阻|MR|0.9（左轴）及退火后相对提升比例（右轴，紫色箭头）随Fe3O4层厚度的变化，粉色区域标示后退火显著增效的25—88 nm厚度窗口。
该工作揭示了后退火处理与薄膜厚度之间的协同效应，确立了“反相边界密度主导磁阻增益、界面应变松弛提供额外贡献”的物理图像，为硅基磁性隧穿结的理性设计与性能优化提供了直接依据，也推动Fe3O4向实用自旋注入器件迈进了一步。
本项研究相关测量工作得到了东南大学翟亚教授团队的支持。同时该工作得到国家自然科学基金委12164016项目，海南省自然科学基金126MS0133项目以及海南省院士创新平台专项科研基金YSPTZX202207等项目的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2026.189601
